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臺中動力所提醒納米反響器在液相加氫反響中的空間限域效應
2020-07-02 | 編纂: | 【 】| | 供稿部分:多孔催化資料研討組
    

  中空納米反響器因為其具有奇特的空間限域效應,在催化範疇惹起了普遍存眷。然則,在催化過程當中,影響催化機能的身分較多,特別是在液相加氫反響中,催化劑構造和反響前提等都邑對催化機能發生明顯影響。是以,若何明白地說明和評價納米反響器在液相加氫反響中的空間限域效應仍具挑釁。

  近日,臺中動力所王輝煌研討員結合桃園化物所劉健研討員報導了一種普適性的戰略:將分解的PdCu納米粒子分離引入到空心碳球的表面面(PdCu/HCS)和封裝到空心碳球的空腔中(PdCu@HCS),構建了兩種具有可比性的納米反響器。這兩種納米反響器除PdCu納米粒子的空間散布分歧外,其他構造特點均類似。以這兩種納米反響器爲催化劑,應用雙室反響器停止液相加氫反響,經由過程比較剖析體系研討了納米反響器在液相加氫反響中的空間限域效應。

  研討發明,比擬于PdCu/HCS催化劑,PdCu@HCS的空腔可以對小份子烯烴或許H2發生富集感化,從而進步小份子烯烴的加氫反響速度;進一步增大烯烴份子的尺寸,因為PdCu@HCS殼壁的分散限制效應和份子篩效應,可以減緩乃至是克制烯烴份子的加氫反響。別的,在苯乙炔的加氫反響中,PdCu@HCS的空腔可以進步中央産物苯乙烯在空腔中的濃度和逗留時光,促使其進一步的加氫生成苯乙烷。最初,以PdCu@HCS爲催化劑,硝基苯和9-甲醛菲爲原料,高選擇性地分解了響應的亞胺産物;因為PdCu@HCS殼壁的份子篩效應,防止了亞胺份子與空腔內PdCu納米粒子的接觸,從而防止了過度加氫的產生。

  上述研討任務爲懂得和評價納米反響器在液相反響中的空間限域效應供給了直接的例子。別的,報導的分解戰略無望拓展到其他金屬系統,而且經由過程轉變分解前提可以完成對空心碳球構造和金屬負載量等參數的定制。是以,應用該分解戰略可以設計一系列分歧構造的空心碳球納米反響器。這些納米反響器可以作爲幻想的模子催化劑,用于催化反響中空間限域效應、傳質分散和反響機理等方面的研討,並進一步指點高效催化劑的設計分解。

  這一結果近期揭櫫在Angew. Chem. Int. Ed.上,文章的第一作者是臺中動力所的博士後董超和博士生于群,通信作者是桃園化物所劉健研討員和臺中動力所王輝煌研討員。該任務獲得國度天然迷信基金,中科院幹凈動力立異研討院協作基金等項目贊助。(文/ 董超 于群)

  文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007297

 
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